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Purex : le procédé industriel de traitement du combustible usé

Le traitement des combustibles à l’usine de La Hague repose sur le procédé hydrométallurgique appelé Purex (Plutonium Uranium Refining by Extraction). Ce procédé a été initialement développé aux USA dans les années 1940 pour récupérer le plutonium des réacteurs conçus pour produire du plutonium de qualité militaire, très riche en isotope 239 fissile.

Le retraitement est considéré comme une technologie proliférante, même si le plutonium produit dans les réacteurs civils ne se prête pas à la confection des bombes atomiques. La technique peut en effet s’appliquer à du combustible irradié sorti de réacteurs spécialisés dans la production de plutonium de qualité militaire. Pour cette raison les opérations de retraitement sont très surveillées et des caméras de l’AIEA et de l’EURATOM suivent en permanence le déroulement des opérations à la Hague.

L’objectif de l’extraction chimique est de séparer les deux principales composantes du combustible irradié, uranium et plutonium, d’un résidu de produits de fission et d’actinides mineurs considérés comme des déchets.

Phase d’extraction
L’uranium et le plutonium représentés en vert sont au départ mélangés à d’autres éléments radioactifs (en bleu foncé) au sein d’une eau très acide. On rajoute un mélange huileux à base de kérosène (en jaune pâle) qui contient une molécule spécifique, le TriButylPhosphate ou TBP (en jaune vif), qui n’est efficace qu’en présence d’eau très acide. On agite (C), et la molécule capture l’uranium et le plutonium dans le kérosène. On laisse reposer et l’eau acide se sépare naturellement du kérosène. L’uranium et le plutonium restent piégés dans le kérosène. Après transvasement, on a d’un coté le bain acide avec les autres éléments, et de l’autre, le kérosène avec l’uranium et le plutonium.
© IN2P3 (I.Billard)

Lors des opérations de cisaillement, les pastilles de combustible irradiées tombent dans un bain d’acide nitrique bouillant, où elles se dissolvent à raison d’une quarantaine de kilos dans environ 600 litres de solution acide. La solution résultante contient de nombreux éléments chimiques, des produits de fission, radioactifs ou non, de l’uranium et du plutonium.

On rajoute alors un mélange huileux à base de kérosène qui contient une molécule spécifique, le TriButylPhosphate ou TBP. Ce TBP, qui va jouer le rôle d’enzyme glouton vis-à-vis des atomes d’uranium et de plutonium, n’est efficace qu’en présence d’eau très acide. On agite, comme pour faire une vinaigrette, et la molécule capture sélectivement l’uranium et le plutonium maintenus prisonniers dans le kérosène.

Phase de desextraction
La seconde étape a pour but de récupérer dans le kérosène l’uranium et le plutonium. Le kérosène est mis en contact avec une eau pure et on agite de nouveau. Le TBP qui n’est plus efficace relâche l’uranium et le plutonium, qui repassent dans l’eau pure. On laisse reposer, le kérosène et l’eau se séparent. Il ne reste qu’à transvaser. On a obtenu une eau ne contenant que de l’uranium et du plutonium, et récupéré le mélange kérosène/TBP qui pourra être réutilisé pour une prochaine extraction.
© IN2P3 (I.Billard)

Au final, la solution de kérosène contient la plus grande partie du plutonium et de l’uranium. Les produits de fission et les autres transuraniens restent dans la solution aqueuse.

Le plutonium et l’uranium sont ensuite séparés l’un de l’autre par réduction du plutonium. Plusieurs cycles sont nécessaires pour arriver à une purification aussi parfaite que possible. L’uranium sous forme de nitrate d’uranyle est épuré par extraction liquide-liquide en plusieurs étapes pour éliminer les produits de fission. Le plutonium est lui aussi purifié, par extraction, concentré, puis précipité sous forme d’oxalate. La solution résiduelle contenant les produits de fission et les actinides est calcinée pour être vitrifiée.