Evaluer la tenue des déchets vitrifiés sur des millénaires ?
L’énergie nucléaire serait-elle une industrie propre ? Si les matériaux destinés à conditionner les matériaux les plus radioactifs tiennent leurs promesses, ce pourrait être la vérité. Retenus dans une gangue vitreuse, aucun de ces atomes nous atteindrait, êtres humains , avant une éternité !
Scientifiques et ingénieurs ont mis au point des verres destinés à emprisonner durant des milliers d’années la radioactivité des déchets les plus radioactifs des centrales nucléaires : les verres borosilicatés appelés R7T7. Ces verres à base de silicium et de bore, fabriqués et utilisés à la Hague, sont considérés par la communauté internationale comme le meilleur matériau industriel produit jusqu’à présent pour confiner les déchets de haute activité issus du traitement des combustibles usés. La matière vitreuse peut être comparée à une gigantesque pieuvre qui immobiliserait dans ses tentacules les innombrables atomes qu’elle contient, y compris les atomes radioactifs qui se comportent comme des atomes ordinaires en attendant d’émettre leur rayon.
Dommages dus au recul d’un noyau
Au moment de la désintégration d’un atome, le noyau qui recule et les rayons émis héritent de l’énergie libérée, considérable à l’échelle atomique. Ils perdent cette énergie sous forme de chaleur, bousculant les atomes du milieu où ils se trouvent sur quelques centaines de microns. La figure montre une cascade de collisions initiée par un noyau de recul de 70 keV. Les points correspondent à l’ensemble des atomes d’oxygènes déplacés. Les échelles sont exprimées en angstrœms (dix millièmes de microns ou dix millionièmes de millimètres).
© Clefs CEA N°53
La matière vitreuse des verres R7T7 est soumise en son sein à l’irradiation venant des produits de fission et des actinides mineurs, principaux constituants des déchets vitrifiés de haute activité. Les désintégrations alpha des actinides mineurs sont responsables d’évènements balistiques à l’origine de déplacements atomiques dans la structure du verre. Les particules alpha conduisent aussi à une production d’hélium dans le matériau.
Comment garantir le comportement de verres conçus pour durer plus longtemps que ce qui nous sépare des plus anciens pharaons. Comment évaluer sur le temps court dévolu à une expérience leurs performances sur de si longues durées ? Quel est l’effet de l’accumulation de désintégrations sur la matière vitreuse? Résiste-t-elle au lessivage de l’eau ? Jusqu’à que point peut-on augmenter la concentration d’actinides mineurs pour réduire le volume des déchets ?
Une légère variation des propriétés avec le temps
En 10 000 ans, un déchet vitrifié R7T7 accumulera un nombre faramineux de désintégrations alpha : 10 milliards de milliards par gramme. Au laboratoire, on peut accumuler des doses du même ordre sur quelques années en dopant des échantillons de verres de nature similaire avec du curium-244. La figure montre qu’une faible perte du volume d’échantillons de verres soumis à de telles irradiations se stabilise à 0,6% au delà de 20% de la dose à 10 000 ans. D’autres propriétés comme la dureté, la fragilité du verre, la résistance à l’eau suivent une évolution similaire.
© CEA : ‘Long-term behavior of vitrified waste packages-, I.Ribet et al, Global 2009, 9038
Un programme de recherche a été développé pour répondre à ces questions. L’évaluation de leur résistance sur de très longues durées fait l’objet d’études poussées. Des outils de calculs très puissants ont d’abord été développés avec des modélisations très approfondies. Les résultats de ces simulations doivent être confrontés aux résultats d’expériences faites au laboratoire ou aux données fournies par des verres très anciens légués par la nature.
Expérimentalement, on cherchera à faire subir aux verres en peu de temps l’épreuve de la radioactivité qu’ils subiront étalée sur des millénaires. Une méthode consiste à bombarder de minces disques de verres borosilicatés par un faisceau intense d’ions (Kr, Au, He). Une dose élevée d’irradiation est ainsi accumulée dans une fine couche à la surface du verre, dont on analyse l’effet.
Une autre méthode consiste à doper le verre borosilicaté avec du curium-244. Le curium-244 est un actinide mineur très radioactif dont la désintégration est relativement rapide (période radioactive de 18,1 ans). On obtient ainsi au bout de 3 à 4 ans dans un échantillon enrichi au curium autant de désintégrations produites qu’en 10 000 ans dans le verre standard d’un conteneur de déchets destiné au stockage géologique profond.
Modifications limitées de la structure du verre
La technique de la spectroscopie Raman fournit des informations sur la structure moléculaire d’un milieu vitreux, l’importance de ses altérations. La comparaison d’un spectre Raman obtenu avec un verre dopé au curium en début d’irradiation et après avoir subi une dose équivalente à 10 000 ans, permet d’estimer les effets de cette dose sur la structure du verre. La similarité des deux courbes montre que la structure du verre reste globalement la même et que ce dernier garde l’essentiel de ses propriétés.
© CEA : Irradiation Stability of R7T7-Type Borosilicate Glass, S.Peuget et al, Global 2009
Une faible évolution des propriétés du verre est constatée au cours de l’accumulation de désintégrations alpha. Sa densité diminue légèrement, mais il n’est pas fragilisé par la dose reçue, sa dureté est accrue. Au dessus d’une irradiation accumulée représentant 20 % de l’irradiation subie en 10 000 ans (2 milliards de milliards de désintégrations par gramme de verre), une limite semble atteinte et les propriétés n’évoluent plus.
Liées à l’évolution des propriétés du verre, certaines modifications des caractéristiques de sa structure sont observées comme une diminution des liaisons des atomes de bore. Une nouvelle structure semble résulter de la réorganisation du verre à la suite d’événements balistiques. La structure du verre et l’évolution des propriétés macroscopiques se stabilisent une fois l’ensemble du verre endommagé par les événements balistiques.
Lessivage de l’eau : formation d’un gel protecteur
Un colis de déchets vitrifiés dégradé pourra se trouver exposé à l’action de l’eau (vignette). La figure montre l’image au microscope électronique à balayage d’un échantillon de verre R7T7 altéré par un séjour de 4 mois dans de l’eau à 150 ° C. On observe une couche externe de « phyllosilicates » (précipité de la solution), un gel poreux formé par la condensation in situ et le verre sous-jacent resté vierge. La forte capacité de rétention de ce gel ralentit la dispersion des actinides mineurs. La dégradation se stabilise sauf en cas de débit d’eau très important.
© CEA – Long-term behavior of vitrified waste packages-, I.Ribet et al (Global 2009
Par ailleurs, les résultats de ces études ne révèlent aucun effet mesurable spécifique résultant de la production d’hélium dans le verre jusqu’à la dose maximale atteinte à ce jour d’une irradiation à 10 000 ans (10 puissance 19 désintégrations alpha par gramme de verre). Plus généralement, les données acquises établissent que les propriétés du verre R7T7 ne seraient pas modifiés jusqu’à cette dose et ne remettent pas en cause le comportement du verre à long terme. Les effets à notre échelle sont rassurants. Une prise de conscience par l’opinion de ces résultats obtenus apaiserait des inquiétudes légitimes.
Sources :
-Long-term behavior of vitrified waste packages, I.Ribet et al, Proceedings of Global 2009, 9038
‘Irradiation Stability of R7T7-Type Borosilicate Glass’, S.Peuget et al, Proceedings of Global 2009, 9254
Voir aussi :
Conditionner
Haute activité (HA)
Composition du combustible usé
Déchets vitrifiés
Futura Sciences : Traitement des déchets nucléaires : quel avenir ? par Stéphane GIN
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